Déviation

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 15789 (2022) Citer cet article

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Considérant les risques graves d'un niveau de concentration anormal de H2S en tant que gaz extrêmement toxique pour le corps humain et en raison de l'incapacité du système olfactif à détecter le niveau toxique de concentration de H2S, une méthode fiable, sensible, sélective et rapide pour la détection de H2S est proposée et son efficacité est analysée par simulation. Le système proposé est basé sur la déviation d'un faisceau laser en réponse aux variations de température sur son trajet. Afin de fournir une sélectivité et d'améliorer la sensibilité, des nanostructures d'or ont été utilisées dans le système. La sélectivité a été introduite sur la base des interactions thiol-or et la sensibilité du système a été améliorée en raison de la modification du comportement de résonance plasmon des nanostructures d'or en réponse à l'adsorption de gaz. Les résultats de notre analyse démontrent que par rapport à Au et SiO2–Au, les structures Au nanomatryoshka (Au–SiO2–Au) ont montré la sensibilité la plus élevée en raison de la promotion de déviations plus élevées du faisceau laser.

Le sulfure d'hydrogène (H2S) est un gaz incolore soluble dans l'eau, corrosif, inflammable et extrêmement toxique et est identifié avec une odeur d'« œuf pourri ». Le H2S est largement produit dans la nature ou l'industrie, comme dans les sources chaudes, les gaz volcaniques, le pétrole brut, l'industrie pétrochimique, la fabrication de papier et l'élimination des déchets1,2,3,4,5. De nombreuses enquêtes ont démontré que le H2S, à des niveaux de concentration anormaux, a de graves effets néfastes sur la santé humaine. De nombreux troubles neuraux, tels que les accidents vasculaires cérébraux ischémiques, la maladie d'Alzheimer, la maladie de Parkinson, le syndrome de Down, pourraient survenir en raison de niveaux anormaux de H2S2,3,6. De plus, le H2S pourrait affecter le système cardiovasculaire en raison de l'ouverture du canal potassique sensible à l'ATP, entraînant une relaxation des muscles lisses vasculaires et une diminution de la pression artérielle3. De plus, le H2S peut fortement affecter les yeux, la peau, le système respiratoire et les muqueuses pourraient être détruites ou enflammées7,8. Le H2S à des concentrations supérieures à 250 ppm peut entraîner un empoisonnement du sang et même la mort1. À cet égard, compte tenu de la sécurité humaine et environnementale, le seuil d'exposition sécuritaire au H2S annoncé par l'Institut national américain pour la sécurité et la santé au travail (NIOSH) est de 10 ppm pendant 8 h9.

Les organes olfactifs des humains peuvent sentir le H2S à une concentration de 130 ppb avec une caractéristique similaire à une odeur d'œuf pourri, tandis qu'à la concentration de 83 ppb, il interagit avec l'hémoglobine sanguine avec des effets destructeurs sur la santé humaine5. De plus, une légère augmentation des niveaux de H2S ou une exposition prolongée à de faibles concentrations peut provoquer une anosmie3. Par conséquent, la conception et la fabrication d'une plate-forme de détection rapide et fiable pour la détection in situ en temps réel de H2S en concentration ppm avec une sélectivité et une sensibilité élevées est un défi majeur1,3,8.

Jusqu'à présent, de nombreuses stratégies ont été développées pour la détection de H2S qui pourraient être classées en trois catégories principales ; oxyde métallique semi-conducteur (SMO) (tel que ZnO, SnO2, In2O3)10, capteurs électrochimiques11 et optiques3,12. Parmi les différents types de capteurs optiques, la détection basée sur la fluorescence13, la colorimétrie14, la spectroscopie Raman améliorée de surface (SRES)15 et la spectrométrie d'absorption UV-visible16 sont bien connues. Malgré les progrès de la détection de l'H2S ces dernières années, ces techniques ont souffert de certaines limites. Par exemple, dans la surveillance mobile du H2S par des capteurs basés sur SMO, la principale limitation est la consommation d'énergie17. Dans le cas des capteurs électrochimiques, l'impact de l'humidité et de la température ambiantes est une limitation potentielle18. Bien que les capteurs électrochimiques soient capables de surmonter dans une certaine mesure la limitation de la dépendance à la température et à l'humidité, les températures élevées interfèrent avec les performances de ces capteurs19. Malgré la sensibilité et la sélectivité élevées du capteur basé sur la fluorescence, la difficulté de synthèse des étiquettes et leur durabilité limitent son application6. De plus, les techniques de détection basées sur la colorimétrie manquent de sensibilité suffisante pour le gaz H2S2.

Compte tenu de ces limitations des méthodes actuelles, la conception de nouvelles stratégies de détection de H2S avec la capacité de surmonter les restrictions ci-dessus semble nécessaire. Les capteurs optiques sans contact ne sont pas affectés par la température ou l'humidité et conservent leur fonctionnalité même à haute température et humidité ambiante1. En tant que l'un des membres les plus sensibles de la famille de la spectroscopie d'absorption moléculaire, la spectroscopie de déviation de faisceau (BDS) peut être utilisée pour détecter des agents ainsi que pour mesurer des propriétés spéciales d'échantillons telles que la porosité et les propriétés thermiques20,21,22,23. Elle est également connue sous le nom de "spectroscopie de déviation photothermique (PDS)" ou "technique à effet mirage"20,24,25. En bref, dans le BDS, l'échantillon est irradié localement à l'aide d'un faisceau laser modulé (faisceau de pompe), et le rayonnement électromagnétique absorbé chauffe l'échantillon localement par des processus non radiatifs. L'indice de réfraction du milieu changerait en raison des variations de densité et par conséquent, le chemin d'un autre faisceau laser (faisceau de sonde) qui passe le long de la surface de l'échantillon serait dévié spatialement24,26. En mesurant la déviation du faisceau sonde, à l'aide d'un détecteur sensible à la position (PSD) ou d'une caméra à dispositif à couplage de charge (CCD), le signal PDS est acquis, ce qui est proportionnel à l'absorption du rayonnement électromagnétique de l'échantillon27,28.

Trois configurations pour la configuration expérimentale du système BDS ont été utilisées : (a) configuration transversale où le faisceau de sonde est parallèle à la surface de l'échantillon et est utilisé pour les échantillons solides opaques, (b) configuration colinéaire (ou configuration de transmission) où le faisceau de sonde transmet à travers l'échantillon tandis que les faisceaux de pompe et de sonde sont parallèles et (c) configuration de réflexion dans laquelle la déviation du faisceau de sonde réfléchi est mesurée29,30.

Le système BDS en tant que capteur présente plusieurs avantages. Ce système ne nécessite aucun équipement compliqué. Les lasers à diode à faible coût pourraient être exploités pour les faisceaux de pompe et de sonde. De plus, un équipement simple pourrait être utilisé comme détecteur (par exemple, des photodétecteurs à quadrant (QPD) qui fonctionnent habituellement comme des détecteurs sensibles à la position). La préparation simple des échantillons, la faible quantité d'échantillons requise ainsi qu'une sensibilité élevée ainsi qu'une résolution spectrale, spatiale et temporelle comparable sont les avantages du BDS en tant que système de détection20,23,31,32. De plus, étant sans contact et non destructif, font de ce système un candidat potentiel pour les détections toxiques et critiques. De plus, la mesure de fond est nulle, ce qui entraîne des exigences d'étalonnage minimales26. Le système BDS est indépendant de l'humidité et de la température et peut également fonctionner à des températures élevées.

Diverses nanostructures ont été largement utilisées pour améliorer la sélectivité et la sensibilité des capteurs H2S33,34,35. Par exemple, la détection de faibles concentrations de H2S a été réalisée à l'aide de nanoparticules de BaTiO236. Les nanoparticules électroactives (NP), telles que les NP métalliques, ont été utilisées comme modificateurs d'électrode dans les capteurs électrochimiques afin d'améliorer la génération de signaux électrochimiques stables et puissants2. Parmi les différents types de NP pouvant être utilisés dans la détection de H2S, les NP d'or ont attiré une attention considérable en raison de leurs propriétés favorables37,38. Les NP Au biocompatibles ont une excellente conductivité, des propriétés de fonctionnalisation pratiques et une grande surface spécifique39, ainsi qu'un pic d'absorption unique de résonance plasmonique de surface (SPR) à 524 nm40.

En comparaison avec d'autres gaz réducteurs (NH3) et oxydants (Cl2 et NO2), les études ont démontré que les NP Au présentaient une grande sélectivité pour les molécules d'H2S qui pourrait être attribuée à la forte interaction or-thiol3,6,41,42,43,44. Les résultats d'une étude précédente ont montré que le film mince d'or révèle une plus grande sélectivité envers H2S que NH3 et a démontré une réponse plus forte dans des conditions similaires. Ce phénomène est dû au fait que le H2S est de nature plus réductrice que le NH342. D'autre part, en raison de l'application de citrate dans le processus de synthèse et de stabilisation des nanoparticules d'or, les ions sulfure ont une forte tendance à se lier aux nanoparticules d'or et à remplacer les groupes carboxyle45. À cet égard, l'utilisation de nanoparticules d'or dans la plate-forme de détection proposée offre une grande sélectivité pour la détection de H2S. De plus, une autre étude40 a confirmé que l'adsorption et la désorption des molécules de H2S entraînaient des changements significatifs dans les sauts d'électrons des NP Au qui pourraient être utilisés dans la détection de H2S. La morphologie des nanostructures d'or joue un rôle critique dans leurs pics d'absorption SPR. Les NP sphériques Au montrent un seul pic d'absorption tandis que les nano tiges Au présentent deux pics qui sont liés à leurs modes longitudinal et transversal46,47. Dans les structures SiO2-Au core-shell et Au-SiO2-Au nanomatryoshka, les pics pourraient être ajustés en conséquence avec la taille des structures core et shell48,49.

Dans cet article, nous proposons une nouvelle structure de capteur H2S basée sur la technique de déviation de faisceau et utilisant des nanostructures Au. Le spectre d'absorption des nanostructures Au dépend de la présence de gaz dans le milieu. En irradiant le substrat modifié par les nanostructures Au, la chaleur générée aurait pour effet de modifier l'indice de réfraction du milieu environnant qui pourrait être détecté par la déviation du faisceau. Proposer l'approche de déviation du faisceau rend les mesures faciles (par rapport à d'autres techniques spectroscopiques telles que SERS) tout en exploitant les NP Au rend la méthode de détection sélective et sensible. Sur la base de toutes les méthodes optiques exploitées pour ce système, la fonctionnalité de la plate-forme de détection est indépendante de l'humidité et de la température et, contrairement aux capteurs électrochimiques, le fonctionnement du capteur serait également possible à des températures élevées. Le système est facile à utiliser et ne nécessite pas d'équipement compliqué. Le fonctionnement du système est fondamentalement basé sur la variation de la densité électronique et de l'indice de réfraction des nanostructures Au due à l'adsorption des molécules d'H2S. De plus, l'exploitation des nanostructures fournit une réponse plus forte en raison de leur rapport surface sur volume élevé qui offre une surface plus élevée pour l'adsorption des molécules de gaz H2S. Ceci améliore la sensibilité du système proposé. Alors que l'adsorption des molécules d'H2S à la surface des nanostructures Au est physique et qu'aucune réaction chimique n'a lieu, le temps de récupération du capteur est court. La performance de la technique proposée a été évaluée par ordinateur.

La section efficace d'absorption de trois nanostructures Au calculées en résolvant les équations de Maxwell à l'aide de la méthode de Mie est illustrée à la Fig. 1.

Section efficace d'absorption des NP Au.

Afin de trouver le substrat approprié pour le système, nous avons comparé la variation de température et l'angle de déflexion pour les substrats en verre modifié et en Au modifié au voisinage de H2S. À cet égard, la figure 2 illustre les résultats de cette comparaison.

(a) Différence de température et (b) angle de déviation pour les substrats de verre et d'Au au voisinage de H2S.

La figure 3 montre le profil de variation de température de la géométrie dans le domaine temporel à des intervalles de temps de 0,6 et 4,99 s, respectivement.

Profil de température de la géométrie à deux temps de simulation différents.

Le système BDS avec un substrat modifié a été utilisé pour détecter l'air et le H2S et les résultats ont été comparés pour trois nanostructures Au différentes. La figure 4 montre la variation de température et l'angle de déflexion pour ces différentes nanostructures au voisinage de l'air et de l'H2S sur le substrat modifié.

Différence de température et angle de déviation pour (a) Au nanosphère, (b) SiO2–Au core–shell et (c) Au–SiO2–Au nanomatryoshka en présence d'air et de H2S.

Nous avons proposé un système basé sur BDS pour la détection de H2S et ses performances opérationnelles sont simulées. Compte tenu de l'application des nanostructures Au pour améliorer la sélectivité et la sensibilité de la détection, le coefficient d'absorption de trois types de nanostructures Au (y compris la nanosphère Au, la structure cœur-coque SiO2 – Au et les structures nanomatryoshka Au – SiO2 – Au) a été calculé. Comme le montre la figure 1, la nanomatryoshka Au – SiO2 – Au affiche deux pics d'absorption par rapport aux deux autres types de nanostructures Au ayant un pic d'absorption basé sur la présence d'Au dans deux régions distinctes de la nanostructure50. De plus, un décalage vers le bleu du pic d'absorption pour les trois nanostructures au voisinage de H2S est associé à une augmentation de la densité électronique de la nanostructure Au due à l'adsorption des molécules de H2S sur les nanostructures51. Comme on peut le voir sur la figure 1, le décalage vers le bleu de la nanomatryoshka Au – SiO2 – Au est plus distinctif que dans les deux autres nanostructures.

Sur la base du rôle important du substrat dans le transfert de chaleur, nous avons comparé l'efficacité du BDS pour deux substrats différents. La figure 2 montre la comparaison de la variation de température et de l'angle de déflexion pour les substrats de verre et d'Au en présence de H2S. Comme on peut le voir sur la figure 2, les variations de température et les déviations angulaires pour le substrat en verre sont supérieures à celles du substrat Au. Cette différence est due au fait que Au présente une conductance thermique plus élevée par rapport au verre52. La plus faible conductivité du substrat en verre aurait pour effet de confiner la chaleur près de la surface du substrat, tandis que le substrat Au conduit plus facilement la chaleur, et la région entre l'Au et le gaz atteint une chaleur plus faible. Compte tenu des raisons ci-dessus, le verre est un substrat plus approprié pour le système BDS proposé.

La figure 3 illustre le profil de température de la géométrie modélisée, montrant l'augmentation de la température dans la structure en réponse à la chaleur absorbée par le faisceau pompe-laser au fil du temps.

Enfin, l'efficacité de trois types différents de nanostructures Au sur la détection de H2S par le système BDS a été évaluée. La figure 4 montre la variation de température et l'angle de déviation du faisceau laser au voisinage de l'air et de H2S pour trois nanostructures Au différentes. Les résultats démontrent qu'il existe des différences évidentes dans la variation de température et l'angle de déviation entre l'air et le H2S pour trois types de nanostructures Au indiquant la sensibilité du système BDS proposé pour la détection du H2S. De plus, la différence est plus prononcée pour la structure nanomatryoshka Au – SiO2 – Au, par rapport aux deux autres nanostructures. Ainsi, la sensibilité maximale du système BDS pour la détection de H2S passe par l'exploitation de la nanomatryoshka Au-SiO2-Au. L'utilisation d'une nanostructure Au améliore non seulement la sélectivité du système, mais introduit également une sensibilité par variation de densité électronique lors de l'adsorption du gaz à sa surface, ce qui modifie son comportement de résonance plasmon.

Dans notre approche de modélisation proposée, la dépendance à la température des propriétés thermiques est négligeable. Pour les hautes températures, cette dépendance doit être prise en compte et introduite dans l'équation de transfert de chaleur. Afin de mettre en œuvre le système, pour la mesure et la détection des petites variations du faisceau dévié, sur la base de l'excitation périodique de la couche sensible par le faisceau sonde, le signal de sortie pourrait être détecté avec une approche de verrouillage. La détection de verrouillage peut être effectuée soit avec un amplificateur de verrouillage analogique, soit numériquement à l'intérieur du logiciel en conséquence.

Comme illustré sur la figure 5, l'élément de détection du système proposé est un substrat recouvert de nanostructures Au. Le substrat est chauffé périodiquement avec un faisceau laser (pompe) traversant un hacheur. L'énergie absorbée par le laser de pompe modifie l'indice de réfraction du milieu adjacent. La modulation de l'indice de réfraction du milieu est détectée par la déviation d'un second faisceau laser (sonde) qui traverse le milieu. La déviation peut être détectée soit par le PSD, soit par les réseaux CCD. Basé sur la modulation de la chaleur avec le hacheur, la déflexion est également modulée, ce qui facilite la détection à l'aide d'un amplificateur à verrouillage.

Le diagramme schématique du système de détection de H2S proposé basé sur la déviation du faisceau.

L'adsorption de H2S à la surface des nanostructures Au entraînerait une modification de la concentration électronique des nanoparticules, ce qui entraînerait à son tour une modification de l'emplacement du pic SPR et aboutirait à différentes valeurs de la chaleur absorbée et de l'angle de déviation de la même manière. Afin de modéliser la fonctionnalité du système, nous avons utilisé une approche de modélisation informatique. Tout d'abord, l'effet de l'adsorption de gaz sur le spectre d'absorption de trois nanostructures Au différentes est modélisé en résolvant les équations de Maxwell. La variation de la température dans le milieu environnant de l'élément sensible (substrat + nanostructures Au) est calculée en résolvant l'équation de transfert de chaleur via la méthode des éléments finis (FEM) dans l'environnement COMSOL Multiphysics version 5.353. La déviation du faisceau laser résultant du gradient de température a été calculée selon l'équation régissant la propagation du faisceau laser.

Parmi les différents types de nanostructures Au avec différentes géométries, comme illustré à la Fig. 6, nous avons sélectionné trois structures distinctes, notamment les nanosphères Au, les structures cœur-coque SiO2 – Au et Au – SiO2 – Au nanomatryoshka comme composant essentiel de l'élément de détection. Afin de trouver les propriétés optiques des nanostructures mentionnées ci-dessus, les équations de Maxwell doivent être résolues. Compte tenu de la symétrie sphérique des trois structures mentionnées, la théorie de Mie a été sélectionnée pour résoudre les équations de Maxwell54,55. À cet égard, les ondes éclairées, diffusées et absorbées sont toutes développées à l'aide des fonctions de Bessel sphériques et en imposant les conditions aux limites des champs électriques et magnétiques à chaque frontière. Le système d'équations est résolu pour trouver les coefficients de chaque vague. Chaque structure et matériau est introduit dans les équations par sa permittivité et sa perméabilité. Afin d'introduire le comportement de dispersion de la permittivité Au, différents modèles ont été introduits, parmi lesquels nous avons utilisé le modèle de Drude-Lorentz

pour considérer toutes les transitions interbandes et intrabandes56, où ɛ∞ est la constante diélectrique bien au-dessus de la fréquence du plasma, λp désigne la longueur d'onde du plasma, ɣp est le facteur d'amortissement exprimé en longueur d'onde. λi désigne la longueur d'onde de transition interbande, ɣi est les élargissements de transition (exprimés en longueur d'onde), Ai est l'amplitude du point critique sans dimension et ɸi représente la phase.

Différents types de nanostructures d'Au ; Structures nanosphères Au, cœur-coque SiO2–Au et nanomatryoshka Au–SiO2–Au utilisées pour modifier le substrat.

L'effet de l'adsorption de gaz sur la permittivité et la variation des propriétés optiques des nanostructures Au, en réponse à l'adsorption de H2S, a été pris en compte pour trouver la sensibilité de la méthode proposée. La longueur d'onde du plasma dans l'Eq. (1) a été calculé via

où c est la vitesse de la lumière dans le vide, m représente la masse effective des électrons de conduction, ɛ0 est la permittivité du vide, e est la charge des électrons et N est la concentration des électrons. L'adsorption de H2S à la surface des nanoparticules d'Au augmenterait localement la densité électronique qui à son tour réduirait la longueur d'onde du plasma51.

L'approche principale pour calculer la déviation du faisceau est d'obtenir le profil de variation de température pendant le chauffage de l'échantillon. Les variations de température dépendent des caractéristiques thermo-optiques et structurelles de l'échantillon. Afin de trouver le profil de variation de température, l'équation de transfert de chaleur

doit être résolu, où ρ est la densité, Cp est la capacité calorifique, k est la conductivité thermique, u est la vitesse d'écoulement et Q représente la source de chaleur57,58. Dans notre modèle, la source de chaleur est l'énergie laser absorbée par les NP Au. L'absorption en fonction de la longueur d'onde de divers types de nanoparticules entraîne différentes valeurs pour le Q en conséquence. La structure est chauffée avec cinq impulsions gaussiennes consécutives d'une largeur de 1 seconde. La structure géométrique du modèle est illustrée à la Fig. 7. Afin de résoudre l'Eq. (3) pour la structure géométrique de la Fig. 7, nous avons utilisé le FEM et l'environnement COMSOL Multiphysics. L'équation (3) est résolue dans le domaine temporel et le tableau 1 répertorie les paramètres de matériau utilisés dans le modèle basé sur l'équation. (3).

La structure géométrique du modèle du système BDS pour la détection du gaz H2S. (A) montre le conteneur de gaz H2S (couleur bleue), (B) montre la surface du substrat, y compris les NP Au (couleur verte), et (C) montre la ligne de coupe exploitée pour la variation de température (couleur rouge).

Après avoir obtenu le profil de variation de température à partir de l'équation de la chaleur, la déviation du faisceau sonde-laser a pu être calculée. Généralement, l'angle de déviation en fonction du temps est calculé via

où s désigne le chemin le long duquel le faisceau-sonde se propage dans la direction x au-dessus de l'échantillon. Compte tenu de la déviation de la poutre dans la direction z, l'angle de déviation peut être calculé via

La valeur de dn/dT fournit la variation de l'indice de réfraction avec la température, et dans cette étude, nous avons considéré une valeur fixe de − 0,88 × 10–6 pour ce paramètre59.

Un système basé sur BDS a été proposé pour la détection de H2S et ses performances ont été analysées à l'aide d'une modélisation informatique. Les résultats de la simulation indiquent qu'en comparant l'Au et le verre comme substrat, le verre est plus approprié en raison de sa conductivité thermique plus faible. L'utilisation de NP Au pour modifier le substrat entraîne la sélectivité du système pour les molécules de H2S en raison de la forte interaction or-thiol. De plus, le comportement de résonance plasmon des nanostructures Au changerait en raison de l'adsorption de gaz à la surface des nanoparticules qui modifie localement la concentration en électrons. Parmi les trois nanostructures Au proposées, la nanomatryoshka Au–SiO2–Au présente une sensibilité plus élevée pour la détection de H2S. Le système proposé présente divers avantages de détection rapide, fiable, sensible et sélective des échantillons de gaz et pourrait être utilisé dans des applications en temps réel.

Les données dérivées à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles sur demande auprès de l'auteur correspondant.

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Cet article est extrait de la thèse rédigée par Mme Elham Afjeh-Dana à l'École de médecine de l'Université des sciences médicales Shahid Beheshti (numéro d'enregistrement M471).

Département de physique médicale et de génie biomédical, École de médecine, Université des sciences médicales Shahid Beheshti, Téhéran, Iran

Elham Afjeh-Dana, Elham Asadian, Hashem Rafii-Tabar & Pezhman Sasanpour

Application du laser au Centre de recherche en sciences médicales, Université des sciences médicales Shahid Beheshti, Téhéran, Iran

Mohammad Reza Razzaghi

Branche de physique de l'Académie des sciences d'Iran, Téhéran, Iran

Hachem Rafii-Tabar

École des nanosciences, Institut de recherche en sciences fondamentales (IPM), PO Box 19395-5531, Téhéran, Iran

Pezhman Sasanpour

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PS a proposé l'idée originale et avec la contribution de l'EAD et du HRT, le modèle informatique a été développé. EAD a réalisé les simulations. EA, HRT et MRR ont fourni des conseils dans l'analyse des résultats et des discussions. Tous les auteurs ont contribué à la rédaction et à la révision du manuscrit.

Correspondance à Pezhman Sasanpour.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Afjeh-Dana, E., Asadian, E., Razzaghi, MR et al. Plateforme de détection laser basée sur la déviation pour la détection sélective et sensible de H2S à l'aide de nanostructures plasmoniques. Sci Rep 12, 15789 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-19739-8

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Reçu : 22 mai 2022

Accepté : 02 septembre 2022

Publié: 22 septembre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-19739-8

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